Актуальність теми.

Властивості, наприклад, твердих металевих сплавів, якісно конструкційних і функціональних матеріалів, в умовах опромінювання великою мірою визначаються природою і (пере)розподілом точкових дефектів та утворюваними ними структурами. Тому дослідження самоорганізації дисипативних структур в розподілі вакансій у опромінюваних матеріалах є актуальною задачею матеріалознавства. Успіх і в з’ясуванні механізмів утворення таких структур та зумовлених ними змін властивостей матеріалів можливо досягти завдяки розвитку нових теоретичних підходів у фізиці твердого тіла та радіаційній фізиці.

Тверді тіла під опромінюванням є відкритими системами, далекими від стану термодинамічної рівноваги. Під дією опромінення в кристалічних тілах утворюються радіаційні дефекти. Внаслідок «прямої» «електрохімічної» та непрямої «деформаційної» взаємодії між навіть первинними радіаційними дефектами їх розподіл може стати неоднорідним і нестаціонарним вже у однорідних та стаціонарних умовах опромінювання, зокрема, самі дефекти можуть формувати просторово-періодичну структуру (дисипативну модульовану структуру). Просторово-організована структура в твердому тілі може являти собою періодичне розташування радіаційних дефектів, що утворюються під дією опромінення, формуючи так звану надґратницю дефектів. Виникнення різноманітних періодичних структур у кристалах при опромінюванні (саме завдяки нерівноважності) виявлено у численних експериментах: утворення наномасштабних угрупувань вакансій, періодичне розташування пор, утворення періодично-структурованих ансамблів дислокацій, втілень бульбашок газу,стінок дефектів матеріалу тощо. Одним із проявів ефектів самоорганізації в багатокомпонентних кристалах під опромінюванням також може бути розшарування компонентів.

Значний інтерес до дослідження утворення дисипативних структур в опромінюваних кристалах викликано істотними змінами властивостей матеріалів (механічних, теплових, електричних, оптичних, надпровідних), які мають своє застосування у реакторобудуванні, фотоніці, нанотехнологіях, біомедицині тощо. Так, утворення надґратниць надлишкових вакансій є внутрішньою властивістю деяких кристалів, і вивчення такої властивості є корисним, насамперед, для уможливлення застосування тих чи інших матеріалів як реакторних, оскільки матеріал, який має достатньо виразну схильність до утворення надґратниць вакансій, як очікується, може чинити опір радіаційному розпуханню, що тим самим підвищує радіаційну стійкість матеріалу. Дослідження утворення дисипативних структур у розподілі точкових дефектів (вакансій тощо) під дією опромінення зумовлено також потребами ядерної енергетики й атомної техніки і стимулюється розвитком мікроелектроніки, які висувають підвищені вимоги до створення нових матеріалів або підбору із вже наявних, що зберігають на належному рівні експлуатаційні властивості в умовах опромінювання. Нажаль, часто на перешкоді з’ясуванню структури матеріалу безпосередньо в зоні опромінювання insitu методами діагностики та характеризації стають конструкційні ускладнення, що відповідають таким умовам, насамперед, через обмежування правилами експлуатаційного обслуговування експериментального обладнання та радіаційної безпеки праці.

Натомість теоретичного дослідження утворення надґратниць кластерів з точкових дефектів (зокрема, нанопор з вакансій тощо) у кристалах та визначення керувальних параметрів, які б відповідали процесам самоорганізації у твердих тілах, стосується чимало робіт. Але складові механізми самоорганізації дисипативних структур в розподілі точкових дефектів залишаються нез’ясованими остаточно; зокрема, досі були незрозумілими ролі різних внесків у нелокальну взаємодію між вакансіями у кристалах — «прямої» (тобто «електрохімічної» або когезійної за природою) та непрямої (зокрема, далекосяжної «деформаційної» чи то пружної за природою). Тому виконані в даній роботі завбачення умов утворення дисипативних модульованих структур в розподілі взаємодійних вакансій у кристалічних тілах є також актуальними.

Мета і завдання дослідження. Метою даної роботи було встановлення закономірностей утворення модульованих структур у розподілі взаємодійних вакансій у ГЦК-кристалів залежності від дії зовнішніх чинників. Для досягнення цієї мети вирішувалися наступні задачі:

— чисельний та аналітичний розрахунки енергетичних параметрів «деформаційної» і «електрохімічної» взаємодій вакансій у ГЦК-кристалі;

— дослідження Фур'є-компонент енергій «деформаційної» та «електрохімічної» взаємодій вакансій в околі центру (k = 0) Бріллюенової зони оберненого простору (квазіхвильових векторів { k }) для ГЦК-ґратниці;

— з’ясування критерію виникнення та характеристик еволюції модульованих структур вакансійної підсистеми за спіноїдальним та дисипативним механізмами.

Об’єкт дослідження — еволюція неоднорідного розподілу вакансій в опромінюваних кубічних кристалах (на прикладі ГЦК-Ni).

Предмет дослідження — статистична термодинаміка та фізична кінетика модуляції розподілу вакансій у опромінюваних кубічних кристалах (на прикладі ГЦК-Ni).

Методи дослідження: метод статики ґратниці, метод флуктуаційних хвиль (поряд із методом статичних концентраційних хвиль), Фур’є-аналіз, обчислювальні методи матричної алгебри та розв’язання систем нелінійних рівнянь.

Наукова новизна роботи. У даній роботі було одержано наступні нові результати.

I. Розрахунком дисперсійної кривої Фур'є-компонент енергій «деформаційної» (чи то пружної) за природою міжвакансійної взаємодії у ГЦК-кристалі (за Хачатуряном-Ешелбі) вперше виявлено низку закономірностей, а саме: (непряма) «деформаційна» взаємодія між вакансіями через спричинені ними поля статичних спотворень ґратниці і спряжених із ними механічних напружень у кристалі має анізотропний, далекосяжний і «квазіосциляційний» характер залежності її енергії від міжвакансійної віддалі; при цьому встановлено, що нахил зазначеної дисперсійної кривої, асимптотичний вираз для якого послідовно одержано в даній роботі вперше, в околі центру Бріллюенової зони оберненого простору, для вакансій у ГЦК-кристалі завжди позитивний за реалістичних значень його модулів пружності та параметра її анізотропії.

II. Розрахунком дисперсійної кривої Фур'є-компонент енергій «електрохімічної» (або когезійної за природою) взаємодії між вакансіями у ГЦК-кристалі (за Жирифалько-Гаррісоном на прикладі ГЦК-Ni) з урахуванням істотних рис такої їхньої «прямої» взаємодії (зокрема, ізотропії та притягального характеру) з’ясовано, що немалі значення її енергій (у порівнянні з енергіями «деформаційної» взаємодії між вакансіями) хоча б на віддалях радіусів кількох перших координаційних сфер забезпечують домінування саме цього, послідовно врахованого в даній роботі вперше у випадку вакансій, внеску у Фур'є-компоненти енергій сумарної міжвакансійної взаємодії, принаймні, в околі центру Бріллюенової зони оберненого простору для ГЦК-ґратниці.

III. Вперше встановлено, що наномасштабний період модульованої структури в розподілі вакансій, яка виникає у закритій вакансійній підсистемі ГЦК-кристалу (приміром, вже після припинення його опромінювання) за спіноїдальним механізмом її релаксації, збільшується з температурою, що визначається, передусім, ентропійним чинником, «електрохімічною» взаємодією вакансій і пружніми властивостями кристалу.

IV. Продемонстровано, що для опису виникнення дисипативних модульованих структур вакансійної підсистеми в ГЦК-кристалі, що опромінюється, необхідно розглядати механізм, який явно ґрунтується на відкритості й нерівноважності такої системи, а також на нелінійності характеру зв’язків вакансій з оточенням, причому треба застосовувати (послідовне з методичної точки зору) сумісне врахування внесків (непрямої) далекосяжної «деформаційної» взаємодії (зокрема, на далеких віддалях пружної за характером) і «прямої», порівняно короткосяжної «електрохімічної» взаємодії (в основному когезійної природи на близьких віддалях) у взаємодію з генерованими вакансій. За відсутності (зовнішніх) флуктуацій ненульової швидкості генерації радіаційних точкових дефектів типу вакансій (та й (внутрішніх) флуктуацій неоднорідності у розміщенні їхніх (дислокаційних) стоків) наномасштабний період d дисипативної модульованої структури вакансійної підсистеми трохи зменшується з підвищенням температури в умовах сталості густини дислокацій, що визначається, насамперед, «електрохімічною» міжвакансійною взаємодією (оскільки взаємодія між вакансіями визначається не тільки і не стільки пружнім внеском, а, передовсім, їхньою «електрохімічною» взаємодією). Зменшення ж густини дислокацій з підвищенням температури призводить до збільшення наномасштабного періоду дисипативної модульованої структури вакансійної підсистеми, що зумовлюється ентропійним чинником, «електрохімічною» взаємодією вакансій та й пружніми властивостями ГЦК-кристалу. Період надґратниці нанопор збільшується з температурою через те, що взаємодія між ними визначається лише пружніми силами.

Наукова і практична цінність роботи. Подальше з’ясування особливостей «деформаційної» та «електрохімічної» взаємодій вакансій у ГЦК-кристалах складає науковий і певний методичний внески у фізику міжчастинкових взаємодій у реальних твердих розчинах заміщення, тим самим забезпечуючи теоретичний фундамент (набір параметрів), передусім, для адекватного розрахунку статистично-термодинамічних і кінетичних характеристик релаксації об’єктів, що розглядаються. Результати досліджень умов самоорганізації модульованих структур можуть бути використані з точки зору практики для розроблення способів упередження радіаційного розпухання і виготовлення матеріалів, більш радіаційностійких, за для потреб нано- та мікротехнологій у одержанні функціональних матеріалів з поліпшеними властивостями, для відпрацювання технології само складання наномасштабних впорядкованих структур в опромінюваних напівпровідниках. Практичне значення результатів даної роботи полягає також у тому, що вони можуть бути використані в радіаційному матеріалознавстві для прогнозування поводження конструкційних матеріалів в умовах опромінювання навіть без виконання попередніх натурних (зазвичай руйнівних) випробувань (тобто, зокрема, за даними незалежних експериментів).*

* О. В. Олійник, В. А. Татаренко, С. М. Бокоч, Металлофиз. новейшие технол., 33, № 10: 1383 (2011); ibidem, 34, № 1: 137 (2012).

В. Олійник, П. О. Селищев, В. А. Татаренко, Й. Б. Парк, Металлофиз. новейшие технол., 34, № 9: 1231 (2012).

Дата добавления: 2015-08-17