Производство радионуклидов на ядерных реакторах

Наиболее мощным и экономически выгодным источником нейтронов для наработки р/н является ядерный реактор. Ядерные реакторы производят нейтроны за счет реакции деления ²³⁵U, ²³⁹Pu или ²³³U. Нейтроны, образующиеся при делении, имеют непрерывный энергетический спектр в интервале от 0,1 до 20 МэВ с наиболее вероятной энергией, равной 1 Мэв и средней энергией, равной 2 МэВ. За счет процессов взаимодействия и замедления спектр нейтронов модифицируется и расширяется в область малых энергий (вплоть до тепловых энергий). Конкретный вид спектра зависит от типа реактора и конструкции активной зоны. Мощные энергетические реакторы мало приспособлены для производства р/н, поэтому для этих целей используются, как правило, исследовательские реакторы теплового типа. Типичный энергетический спектр такого реактора показан на рис. 8.1.

Рис. 8.1. Типичный энергетический спектр нейтронов реактора на тепловых нейтронах

Нейтроны обычно группируются в три категории: тепловые нейтроны (E_n < 0,4 эВ), эпитепловые нейтроны (0,4 эВ < E_n < 100 кэВ) и быстрые нейтроны (E_n >100 кэВ). Энергетический спектр тепловых нейтронов аппроксимируется распределением Максвелла с максимумом около энергии 0,025 эВ. Эти нейтроны наиболее эффективны (имеют максимальные сечения взаимодействия) для получения р/н. Используемая плотность потока таких нейтронов зависит от мощности реактора и расположения мишени и находится в диапазоне от 5·10⁶ до 5·10¹⁵ нейтрон/(см²·с).

Большинство исследовательских реакторов на тепловых нейтронах имеют активную зону, погруженную в бассейн с водой или тяжелой водой, которая одновременно выполняет функции замедления нейтронов, охлаждения реактора и защиты от излучений. Мишени для облучения обычно размещают в специальных каналах, проходящих через активную зону реактора.

В табл. 8.1 приводится список р/н, важных для ЯМ, которые производятся на ядерных реакторах. Для этого применяются три типа ядерных реакций: реакция захвата нейтрона (n,γ); захват нейтрона с последующим радиоактивным распадом; деление. Наиболее широко используется реакция (n,γ) с тепловыми нейтронами в силу простоты реализации и высокого выхода продукта. Во многих случаях мишени делаются из такого же элемента (иногда природного материала), поэтому не требуется последующее химическое разделение мишени и продукта. Этот же момент является недостатком данной технологии, так как при невозможности химического отделения радиоактивного продукта стабильные атомы разбавляют радиоактивные. Такое разбавление приводит к уменьшению специфической (удельной) активности конечного продукта. Другой недостаток заключается в возможности образования радиоактивных примесей вследствие реакции (n,γ) на других изотопах элемента мишени или химических примесей в мишени. Применение изотопного обогащения мишени помогает минимизировать наличие радиоактивных примесей в продукте, однако существенно увеличивает его стоимость. Тем не менее, такое обогащение применяется достаточно часто.

В некоторых случаях возможно повышение удельной активности р/н, получаемых по (n,γ) реакции, используя процесс Сциларда-Чалмерса [2]. Данный процесс основывается на том, что после поглощения нейтрона испускается γ-квант, который может вызвать отдачу ядра и последующее нарушение молекулярной связи. Это возбуждение в некоторых случаях переводит "горячий" атом в другое химическое состояние, отличное от атомов, не встпавших в реакцию. Таким образом, становится возможным химическое разделение.

Таблица 8.1.

Перечень наиболее важных для ЯМ радионуклидов, производимых на ядерных реакторах [1]

Радионуклид	T 1/2	Ядерная реакция	Поперечное сечение (барн)	Мишень
^32P	14,3 д	^31P(n,γ) ^32S(n,p)	0,18 0,06	KH2Po4 Сера
^35S	87,5 д	^35Cl(n, p)	0,49	KCl
^51Cl	27,7 д	^50Cr(n,γ)	15,8	Обогащенная ^50Cr
^59Fe	44,5 д	^58Fe(n,γ)	1,14	Обогащенная ^58Fe
^64Cu	12,7 ч	^63Cu(n,γ) ^64Zn(n, p)	4,5 0,039	Обогащенная ^63Cu Обогащенная ^64Zn
^67Cu	2,6 д	^67Zn(n, p)	0,001	Обогащенная ^67Zn
^75Se	119,8 д	^74Se(n,γ)		Обогащенная ^74Se
^89Sr	50,5 д	^88Sr(n,γ)	0,82	Обогащенная ^88Sr
^99Mo	66,0 ч	^98Mo(n,γ) ^235U(n, f)	> 0,14	Обогащенная^98Mo Обогащенная ^235U
^117mSn	13,6 д	^117Sn(n,n'γ)	0,22	Обогащенная ^117Sn
^125I	60,1 д	^124Xe(n,γ) ^125I(Э.з.-распад^*)	> 28	Обогащенная ^124Xe
^131I	8.04 д	^130Te(n,γ) ^235U(n, f)	0,29	Обогащенная ^130Te Обогащенная ^235U
^133Xe	5,3 д	^132Xe(n,γ) ^235U(n, f)	0,38	Обогащенная ^132Xe Обогащенная ^235U
^153Sm	1,9 д	^152Sm(n,γ)		Обогащенная ^152Sm
^16^6Ho	26,76 ч	^165Ho(n,γ)	61,2	^165Ho естественный
^177Lu	6,7 д	^176Lu(n,γ) ^176Yb(n,γ)^177Yb(Э.з. -распад)	2,85	Обогащенная ^176Lu Обогащенная ^176Yb
^186Re	3,8 д	^185Re(n,γ)		Обогащенная ^185Re
^188Re	17,0 ч	^187Re(n,γ)	76,4	Обогащенная ^187Re
^188W	69,78 ч	^186W(n,γ)^187W(n,γ)	36,5	Обогащенная ^186W
^198Au	2,7 д	^197Au(n,γ)	98,8	Металлическое золото
^199Au	3,14 д	^198Pt(n,γ)^199Pt(β-распад)	3,66	Обогащенная ^198Pt

^* – распад через захват электрона.

Другая ситуация возникает в результате (n,γ) реакции, когда представляет интерес распад промежуточного р/н в требуемый продукт. Такой процесс используется при получении р/н ¹²⁵I с помощью реакции ¹²⁴Xe(n,γ)¹³⁵Xe → ¹²⁵I. Так как конечный продукт в этом случае может быть химически отделен от мишени, то становится достижимой удельная активность, соответствующая теоретическому значению для чистого р/н. Очевидно, что необходимо применять химически чистые мишени и реагенты, чтобы избежать попадания в продукт стабильных нуклидов. В примере с ¹²⁵I это означает, что как мишень, так и реагенты не должны содержать стабильный иод. Желательно также использовать обогащенные мишени, чтобы минимизировать попадание в продукт долгоживущих р/н или стабильных нуклидов. Для примера, если ¹²⁶Xe (относительное содержание 0,09 % в природном ксеноне) облучается вместе с ¹²⁴Хе, то образуется ¹²⁷Xe, который затем распадается в стабильный ¹²⁷I. В этом случае, однако, так как мишень и продукт химически разделяются, то имеется возможность восстановления обогащенного мишенного материала для повторного использования.

В результате деления ²³⁵U образуются продукты деления с атомными номерами от 30 до 66, разделить которые и выделить интересующий р/н можно с помощью химических процедур. Наиболее важными медицинскими р/н, получаемые с использованием реакции деления, являются ¹³¹I, ¹³³Xe и ⁹⁹Mo.

Ряд полезных р/н получают, применяя реакцию (n, p), идущую при облучении мишеней быстрыми нейтронами (например, ³⁵S, ⁶⁴Cu), или цепочку "непрямых" реакций. Например, при облучении нейтронами ⁶Li образуется ³H с достаточно высокой энергией, чтобы вызвать реакцию с соседним ядром ¹⁶O (в соединении Li₂CO₃), в результате которой образуется ¹⁸F.

Дата добавления: 2015-10-24